En 1629, à la demande de la communauté catholique de Beaugency, le couvent des Ursulines est fondé par Anne Tardif (1602-1675). La congrégation achète le domaine de la Guélonnière pour y construire les bâtiments conventuels (1647-1668), le pensionnat de jeunes filles (1699) et la chapelle Notre-Dame-des-Anges (1703).
A la Révolution, les religieuses, chassées du couvent, se réfugient au 6 rue Porte-Tavers, selon l’historien Jacques-Nicolas Pellieux. Vendu comme bien national, le couvent sert de magasin à fourrage et l’église est transformée en salle de spectacle et de divertissement.
Madame de Chantal, supérieure de la communauté, rachète la totalité des bâtiments entre 1804 et 1818. L’église est rendue au culte, les sœurs assurent l’éducation gratuite des pauvres et des jeunes et certaines réintègrent la vie cloîtrée.
Durant la Première Guerre mondiale, les bâtiments du couvent accueillent un hôpital militaire temporaire avec plus de 300 lits.
La communauté des Ursulines ouvre exceptionnellement ses portes dans le cadre de la Fête des plantes en mai et des Journées européennes du patrimoine en septembre.